Organic electrochemical transistors (OECTs) are crucial for next-generation (bio-)electronic devices but are often constrained by the use of aqueous electrolytes, which introduce crosstalk, hinder miniaturization, and limit circuit integration. Here, a photo-patternable solid-state electrolyte based on iota-carrageenan (iota-CGN) and poly(ethylene glycol) diacrylate (PEGDA) is presented, enabling high-performance OECTs and complementary circuits. The iota-CGN electrolyte exhibits high ionic conductivity (>10 mS cm(-1)), comparable to a 0.1 m NaCl aqueous electrolyte, while supporting precise patterning down to 15 mu m, fast transient response times, minimal hysteresis, and excellent stability in both p- and n-type OECTs. Compact solid-state NAND/NOR gates (500 x 800 mu m(2)), 4-input NAND gates (1600 x 800 mu m(2), 8 OECTs), and half-adders (2 x 1 mm(2), 18 OECTs) are demonstrated, all exhibiting correct logic functions and low-voltage operation. To highlight its potential for implantable bioelectronics, solid-state spiking circuits, monolithically integrated with flexible cuff electrodes, are developed for vagus nerve stimulation in mice. These findings establish iota-CGN-based solid-state electrolytes as a promising platform for scalable, implantable circuits, paving the way for next-generation bioelectronic devices.

The persistent underdevelopment of n-type conducting polymers has impeded the progress of efficient organic thermoelectric (OTE) devices, which are critical for wearable electronics and low-grade heat harvesting. While p-type polymers such as poly(3,4-ethylenedioxythiophene):poly(styrenesulfonate) PEDOT:PSS have driven advancements in organic electronics, the absence of air-stable, high-performance n-type counterparts has limited the practical application of OTE devices. This thesis addresses this imbalance by pioneering scalable, sustainable, and application-driven strategies to advance n-type polymers, focusing on the poly(benzodifurandione) (PBFDO) system.

The significance of this work lies in its holistic approach to overcoming industrial and environmental barriers. First, the development of α-tocopherylquinone (α-TQ) as a bio-inspired catalyst eliminates energy- and resource-intensive purification steps during PBFDO synthesis, enabling large-scale production (15 L batches) while achieving record conductivity (~1321 S cm⁻¹). This breakthrough not only resolves scalability challenges but also reduces thermal conductivity by an order of magnitude, which is critical for enhancing thermoelectric efficiency. Second, the creation of PDADF—the first n-type conjugated polymer synthesized entirely in water using a recyclable catalyst (TMQ-PANa)—establishes a sustainable pathway for eco-friendly organic electronics, aligning with global green manufacturing demands. Third, stabilizing PBFDO in water with zwitterionic additives overcomes the longstanding instability of doped polymers in aqueous environments, achieving unprecedented conductivity (1307 S cm⁻¹). Finally, integrating PBFDO into mechanically robust, washable textiles demonstrates the practical example of n-type thermoelectric yarns capable of powering devices (e.g., 0.67 µW at ΔT = 70 K), effectively bridging the gap between laboratory-scale materials and real-world wearable applications.

By redefining the synthesis, processing, and integration of n-type polymers, this work provides a blueprint for sustainable, high-performance organic thermoelectrics. It addresses systemic challenges in material scalability, environmental impact, and device integration, thereby accelerating the transition from academic research to industrially viable technologies. These advancements empower the development of self-powered wearables, large-area energy harvesters, and eco-conscious electronics, marking a pivotal step toward a future where organic thermoelectrics contribute meaningfully to sustainable energy solutions.

Den ihållande underutvecklingen av n-typ ledande polymerer har hindrat framsteg inom effektiva organiska termolelektriska (OTE) enheter, vilka är avgörande för bärbar elektronik och utnyttjande av lågenergivärme. Medan p-typ polymerer såsom poly(3,4-etylendioxitiofen):poly(styrensulfonat) (PEDOT:PSS) har drivit utvecklingen inom organisk elektronik, har avsaknaden av luftstabila, högpresterande n-typ motsvarigheter begränsat den praktiska tillämpningen av OTE-enheter. Denna avhandling tar itu med denna obalans genom att bana väg för skalbara, hållbara och applikationsdrivna strategier för att utveckla n-typ polymerer med fokus på PBFDO-systemet.

Betydelsen av detta arbete ligger i dess holistiska angreppssätt för att övervinna industriella och miljömässiga barriärer. För det första eliminerar utvecklingen av α-tokoferylkinon (α-TQ) som en bioinspirerad katalysator energikrävande och resursintensiva reningssteg under PBFDO-syntesen, vilket möjliggör storskalig produktion (15 L omgångar) samtidigt som man uppnår rekordhög ledningsförmåga (~1321 S cm⁻¹). Genombrottet löser inte bara skalbarhetsutmaningar utan minskar även den termiska ledningsförmågan med en tiopotens, vilket är avgörande för att förbättra termolelektrisk effektivitet. För det andra etablerar skapandet av PDADF – den första n-typ konjugerade polymeren som helt syntetiserats i vatten med en återvinningsbar katalysator (TMQ-PANa) – en hållbar väg för miljövänlig organisk elektronik, i linje med globala krav på grön tillverkning. För det tredje övervinner stabiliseringen av PBFDO i vatten med hjälp av zwitterjoniska tillsatser den långvariga instabiliteten hos dopade polymerer i vattenmiljöer, vilket ger en oöverträffad ledningsförmåga (1307 S cm⁻¹). Slutligen demonstrerar integreringen av PBFDO i mekaniskt robusta, tvättbara textilier ett praktiskt exempel på n-typ termolelektriska garn som kan driva enheter (t.ex. 0,67 µW vid ΔT = 70 K), vilket effektivt överbryggar gapet mellan laboratoriematerial och verkliga bärbara applikationer.

Genom att omdefiniera syntesen, bearbetningen och integrationen av n-typ polymerer tillhandahåller detta arbete en modell för hållbara, högpresterande organiska termolelektriker. Det tar itu med systematiska utmaningar inom materialens skalbarhet, miljöpåverkan och enhetsintegration, vilket påskyndar övergången från akademisk forskning till industriellt genomförbara teknologier. Dessa framsteg möjliggör utvecklingen av självförsörjande bärbara enheter, storskaliga energihämtare och miljömedveten elektronik, och markerar ett avgörande steg mot en framtid där organiska termolelektriker bidrar väsentligt till hållbara energilösningar.